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专利名称：高能光子检测器的制作方法
高能光子检测器本发明主要涉及典型地超过O. 5MeV的高能光子的检测器。这样的检测器可用于例如用于临床或生物学应用的正电子发射断层扫描术(PET)中，用于核物理学研究中，以及更常用于测量光子能量。PET主要在例如医学和制药领域中用于检测高能光子，即超过O. 5MeV的光子，在所述应用领域中，具体来说，它能够相对于特别是人类或动物体内待获取的体内生物器官或组织进行成像。与用于其他核医学检查的方式相同，执行PET检查需要注射放射性示踪剂。示踪剂由分子载体和能够对所述分子在生物体内的分布进行定位的放射性同位素构成。同位素的选择一方面由决定标记概率的化学性质所决定，另一方面由能够对发射的辐射进行外部检测的衰减方式所决定。对于其实施来说，PET与其他核医学技术相比的优点之一，在于它具有多种生物学重要的化学元素用于在其部署时进行标记。事实上，在生物系统的四种主要组成成分中，正好有三种确实具有通过正电子发射进行衰变的同位素碳11，氮13和氧·15。其临床开发的获得是由于容易整合到参与代谢的分子中的氟18 (18F)。因此，PET能够跟踪这样的代谢，特别是能够检测具有高葡萄糖消耗的区域，例如致癌区域。因此，参考

图1，PET是基于研究源102中正电子100的发射，使得该正电子100被湮灭或衰减，产生两个各自具有51 IkeV能量的Y光子104和106，所述两个、光子在实践中从衰减点108沿着相反方向共线发射。由于围绕正电子源102的光子检测器110，在将检测器110的体积中检测光子104和106的两个点114和116相连的线段112的支持下，可以确定衰减点108。因此，在实践中用放射性产物标记的生物学重要分子例如糖(或多巴胺等)对患者进行注射。比正常细胞活性更高的癌细胞将优先吸收这种不被细胞代谢的特殊糖。放射性标记物、通常为氟18，通过发射正电子(电子的反粒子)进行衰变，所述正电子反过来与来自于环境的电子湮灭，同时沿着两个相反方向发射两个Y光子(具有511keV的确定能量)。然后通过数百万线段例如线段112的重构，可以通过对比度来表示高光子发射区域与弱光子发射区域，这两个区域分别产生存在高浓度同位素的区域与存在低浓度同位素的区域。PET仪器的临床医师所需要的结果与仪器的总体性能有关(参见下文)，但是也与最终图像的精密度有关。在这里，在定义引起待获得的这种精密度的参数之前，回想一下PET检测器中Y光子检测的机制将是有用的。当Y光子穿透到检测器中时，它通过几种方式与检测介质相互作用。最通常情况下，Y光子通过康普顿效应相互作用并在电子上散射而不执行其能量的总体转移。有时使用由康普顿效应引起的相互作用，但总体来说，它们是低效率的来源。被称为“光电作用”的相互作用传递正电子衰减的信号这种相互作用迅速散逸来自入射光子的任何能量(51IkeV)。用于比较不同检测器的重要参数之一是“光电比”，即光电吸收横截面与总横截面的比率。它取决于检测器中使用的介质。另一种参数是Y光子在与介质相互作用之前所覆盖的距离。该距离用“衰减长度”来表示，跨越的介质越稠密，它越小。在光电相互作用期间产生的光电子一般在短距离内被检测介质吸收。它可能与其中存在的分子反应，以-将它们电离并导致“电离电子”的形成，-激发它们并产生“闪烁光子”。在常规的PET装置中，通过“光探测器”器件检测闪烁光子能够计算沉积在无机闪烁晶体中的能量并对检测进行计时。被定义为每MeV沉积的能量所产生的闪烁光子数量的“闪烁产率”也是一个重要参数，因为对于某些PET系统来说，它影响能量分辨率(能够排除能量不对应于正电子衰减特有的511keV的光子的分辨率)。这种闪烁现象产生的光子具有 由被称为闪烁衰减时间常数的指数性衰减时间常数τ s所描述的时间分布。发光闪烁衰减的时间常数^和闪烁产率对“时间分辨率”具有直接影响，所述时间分辨率可以被定义为检测器检测相互作用的时间的不确定性。由于它决定了允许检测器将来自正电子衰减的闪烁光子的两次检测相关联(“并发现象(coincidencephenomenon)，，)的时间窗口的持续时间，因此它是重要的参数。在某些原型检测器(液态氙、CdTe)中，“电离电子”被收集在电荷收集平板(plane)上，以便能够根据情况进行几何参照和/或测量收集的能量。临床医师所需要的结果不仅与最终图像的精密度相关，而且与有效性(即检测到的正电子衰减的百分率)相关，有效性的增加具有减少患者和卫生护理人员的辐射的直接结果。目前的PET仪器的有效性很少超过I至2%。这种水平是非常低的，这是因为由正电子发出的大部分Y光子在所研究的生物体中(效率在1%至9%之间变化)或检测介质中(效率通常低于30%)经历康普顿效应。提高PET仪器的“检测器”部分的效率，是能够增加PET仪器的总体产率的方式之一。考虑其运行，PET检测器固有地依赖于三种分辨率-所执行的测定(线段例如线段112的重构)的空间分辨率，该空间分辨率受到正电子在被电子湮灭之前在统计学上所覆盖的O. 8mm-l. 5mm量级上的距离(该值取决于所使用的标记物同位素；例如对氟18来说它是1mm，对碳11来说是I. 1mm，对氮13来说是
I.4mm,对氧15来说是I. 5mm)的限制；-时间分辨率(如上所定义)，其典型在几纳秒的量级上；-能量分辨率，其能够排除能量不对应于正电子衰减所特有的511keV的光子。典型情况下，这种被排除的光子例如通过康普顿效应产生，所述康普顿效应产生于光子107在源102上散射而不执行其能量的总体转移时，使得同样的光子107作为由此偏离的光子轨迹而产生随后的假性检测109。图2的表显示了随着用于检测的介质的不同，PET检测器的不同物理参数。应该强调的是，在PET中使用的大部分检测器110是基于使用与光探测器件(例如光电倍增管或雪崩光电二极管ADP)偶联，以及可能不久之后与作为“半导体光电倍增管”家族的一部分的多像素光子计数器(MPPC)偶联的基于晶体的无机闪烁剂(例如化学式为Bi3Ge4O12的BGO或化学式为Lu2SiO5 = Ce的LS0)。这些晶体特别以高密度为特征，以便增加物质与待吸收光子的相互作用机会(密度一般大于6，单位为g. cm-3)。这种密度允许低的衰减长度(对于LSO来说，在2. 2cm的活性厚度上光电转化率典型为95% )。LSO具有在40ns量级上的衰减时间常数，由于其优越的闪烁产率(在每MeV沉积的能量30000个闪烁光子的级别上)，能够达到I至3纳秒的时间分辨率。在检测后，检测器在被称为空载时间(dead time)的短时间段内不能进行第二次检测。在这种情况下，LSO晶体表现出短的空载时间(在IOOns的量级上，相当于衰减时间常数τ s的两或三倍)，其能够有效地监测PET仪器所需的检测频率(在每cm2几KHz的量级上)。然而，LSO类型的基于晶体的无机闪烁剂存在某些困难，特别是低的光电比——目前为30%，这导致由康普顿效应接收的光子损失70%。此外，由晶体闪烁产率决定的能量分辨率仍然不足，在511keV时在15%的量级上。 此外，相互作用的定位与所使用的晶体的尺寸直接关联。一般使用横向维度在cm量级上的晶体；使用更小的晶体涉及执行晶体沉积物的分级，引起显著的成本超支。基于使用半导体例如CdTe的PET检测器也是已知的。然而，这样的检测器与晶体检测器、特别是LSO检测器相比表现出更少的所需特性。因此，CdTe检测器需要5cm的活性厚度才能转化95 %的光子，并表现出非常低和甚至抑制性的光电比，其在15 %的量级上。基于使用液态氙的PET检测器也是已知的；这样的检测器与晶体检测器、特别是LSO检测器相比也表现出更少的所需特性。因此，液态氙检测器显示出高的衰减长度，并需要IOcm量级上的活性厚度才能转化95 %的光子，光电转化概率在21 %的量级上；此外，这些检测器需要使用难以实施的具有液体纯化系统的复杂低温系统。最后应该指出，在所有情形中，闪烁剂不能或不能良好地将Y光子的相互作用点在三个维度上定位，而是只能在两个维度上定位。因此，相互作用深度仍然难以获得，这导致目前在缺省情况下将其视为对所有事件都是一致的(在检测器前部)。这种信息的缺乏正是当从断层扫描图中心移动时径向空间分辨率下降的根源。通过使用小而致密的晶体以便限制它们的活性表面和厚度来限制误差，同时保留合理的检测有效性；然而，这样的检测器的成本仍然高(晶体沉积物分级)，并且有效转化光子的活性厚度仍然是无法降低的技术限制。在这种情形中，本发明的目的是通过提供高能光子检测器来解决前面提到的缺点，所述高能光子检测器尤其提供了与现有检测器相比明显改进的光电效率、低于10%的令人满意的能量分辨率、几纳秒量级上的时间分辨率和具有良好分辨率的相互作用的三维定位，同时能够简单地实施，特别是在医院背景下。为此，本发明提出了高能光子检测器，其包含-光探测器装置；-检测介质，其旨在通过产生电离电子和并伴随发光现象的闪烁光子来吸收高能光子，通过所述光探测器装置来检测；所述检测器的特征在于所述检测介质由存在原子序数等于或大于72的重原子的分子形成，使得该检测介质在检测器运行条件下为液态，所述检测器包含-用于漂移由吸收的光子产生的电离电子的装置；
-收集电荷的装置，其用于在对应于通过所述光探测器装置检测到发光现象的触发时间的基础上，确定所述电子漂移至所述电荷收集装置的时间。本发明源自于在后面详细描述的令人吃惊的观察，即包含高原子序数原子的液体介质表现出检测光子的显著特性。本发明有利地利用了与已知晶体(或其他材料例如CdTe或液态氙)相比光电比好得多(在57%的量级上)这一事实。还应该指出，与被当作参比晶体的LSO相比，能量分辨率更精确(低于10% )。闪烁被理解为是指产生由高能光子转化而获得的电子所产生的光的任何过程。由于这种检测器的结构，可以在三维上测量相互作用位置(即闪烁光子的产生)，这是由于电荷收集装置(典型为置于像素化电荷收集板之前的Frisch栅)提供了对应其 表面区域的两个维度的指示，同时根据电离电子从闪烁被光探测器装置(典型为光电倍增管或APD)检测到至到达收集装置所需的漂移时间，可以确定相互作用在检测器厚度上的位置。此外，在一方面，使用优选为低极性或非极性的液态检测介质，能够在相对大的距离上观察到电子的位移，从而提高检测的分辨率，并且在另一方面能够获得纳秒量级上的闪烁衰减时间。因此，本发明的检测器使用下列部件来操作-检测介质(在使用条件下为液态)，其包含典型情况下原子序数等于或大于72的重原子，所述重原子在分子内的质量分数优选高(有利情况下等于或大于20 %，更有利情况下大于50% )。原子序数等于或大于72的原子以例如络合物或聚集体的形式存在于有机分子中。这种无放射性的检测介质能够使电离电子漂移。有利情况下它是透亮和闪烁的，即使仅仅轻微地。通过以低质量比例掺入闪烁添加剂，可以将其制造成闪烁的。这种检测介质优选是非极性(或轻微极性)和质子惰性的，以便能够更有效地漂移电子；-光探测器装置，其参与获得良好的时间分辨率和相互作用位置的三维重构；-电荷收集装置，其能够测量沉积在检测器中的能量和相互作用在二维上的位置。单独地或按照所有技术上可能的组合来考虑，本发明的检测器也可以存在一种或多种下列特征-所述检测介质是非极性的；-所述检测介质是质子惰性的；-所述重原子(例如W、Hg、Bi、Pb或Au原子)占据所述分子的大部分含量；-所述分子由结合于烷基类型配体的金属原子形成；-所述分子是三甲基铋或(CH3)3Bi；-所述检测介质包含闪烁添加剂；这种添加剂可以由与主要检测液体具有相同性质的分子形成，以便能够漂移电荷；-所述闪烁添加剂是烷烃；-所述光探测器装置由下列器件之一形成O光电倍增管；ο雪崩光电二极管；ο MMPC或多像素光子计数器；-所述电荷收集装置包含Frisch栅；
-所述电荷收集装置包含平板，其配备有能够将漂移电子在所述平板中定位的多个像素。本发明的另一个目的是包含至少一种本发明的检测器的正电子发射断层扫描设备。从下面给出的说明性而非限制性目的的描述并参考随附的图，本发明的其他特征和优点将清楚地出现，在所述附图中-图I已描述过，其示意显示了现有技术的PET的实施，-图2已部分描述过，其显示了可以在PET检测器中使用的不同材料的物理参数，并且
-图3示意并部分显示了符合本发明的检测器。参考图3，部分显示了符合本发明的检测器400，其包含形成电离室的外壳411，所述外壳中填充有高能光子403检测器介质402或检测介质。这种检测介质402由液体形成，所述液体优选为非极性的(即具有为零的永久偶极矩)，质子惰性的(即缺少能够形成氢键的氢原子)，并在有利情况下是电子稳定的，即轨道是满的。优选情况下，这种液体主要由包含至少一种原子序数大于72的原子的分子形成，所述原子典型为金属原子例如钨(W，Z = 74)、金(Au，Z = 79)、汞(Hg，Z = 80)、铅(Pb，Z=82)或优选为秘(Z = 83)。因此，在这种实施方案中，这种原子是铋，其与三个甲基配体结合形成分子Bi (CH3)3，也可以表示成TMBi (三甲基铋)，所述分子在通常的惯用使用温度(即-40°C至60°C)下为液态，并且可以以可工业化的价格在市场上获得。使用的检测介质402在检测器400的运行条件下必须是液态(换句话说，可以设想介质在检测器运行条件之外处于另一种相，例如固相)。使用的液体填满所有外壳411并必须尽可能纯(即氧当量污染在O. Ippb的量级)。应该指出，TMBi在纯液态介质中表现出低密度(2，3)，这导致更加受限的捕获光子数(85% )，对于晶体(图3)例如LSO来说相应值为95%。然而，与已知晶体(或其他材料例如CdTe或液态氙)相比，光电比(即光电吸收横截面与总横截面的比率)似乎好得多(在57%的量级上，图3)。应该指出，与被当作参比晶体的LSO相比，能量分辨率更精确(低于10% )。此外，TMBi表现出短的发光闪烁衰减时间常数τ s (在纳秒的量级上)，减少了并发时间窗口，从而摈弃了显著数量的随机并发。TMBi以及更通常来说所定义的检测介质402还表现出在形成的液体中，电荷漂移能够在150微米量级上的距离内将相互作用定位在电荷收集板中的优点。由于这样的特性，这种介质表现出特别显著的用于检测光子的性质。事实上，液体的非极性、质子惰性和电子稳定性质，允许其具有与液体稀有气体的行为接近的行为，其能够使电荷漂移并产生电离信号与特别缩短的闪烁衰减时间(参见图2 :对于氙来说为4ns)的组合。为了实现这一点，除了所使用的吸收剂材料之外，本发明的检测器400与现有检测器的区别还在于它不使用闪烁来定量检测器中沉积的能量或直接确定相互作用的定位，而是对相互作用计时(正如我们将在说明书的剩余部分中解释的)，然后如果需要，在检测器的厚度中重构相互作用位置。因此，电离室411的检测介质402位于彼此面对的两块板之间-第一块是光探测板404(这块板404使用例如光电倍增管或雪崩光电二极管APD或 MMPC)；-第二块板406是位于像素化电路之前的Frisch栅类型的板(像素410典型地具有mm量级上的尺寸，其定义了相对于相互作用定位的空间分辨率)。第一块板的光探测器装置404的重要参数是量子效率、增益和脉冲上升时间。光电倍增管在增益和上升时间方面出色，但是体积大并且通常不是非常高效。现在优选使用APD来检测闪烁光子。AdvancedPhotonix 公司销售具有非常令人关注的结果的APD，例如 具有下列参考号的APD :SD630-70-74-500。电源装置使得能够在两块板404与406之间施加电势差(在这里为-IOkV-OkV)，以便在电离室411内产生电场。所述电场基本上垂直于板404和406。本发明的检测器400的运行原理如下。检测介质402从正电子湮灭接收Y光子，并基本上通过光电效应将Y光子403的能量转变成光408 (闪烁光子)和电荷(自由离子-电子对，被称为电离)。然后第一块光探测板404检测闪烁光子408，以在检测器400中传递相互作用的“信号”(在相互作用后几纳秒)。由此第一块板404能够对相互作用进行定时(触发时间的确定)。由电离辐射释放的电离电子405在电场作用下向板406漂移，它们在那里被收集
和定量。因此，在光子403被检测介质402吸收后形成的电荷(电离电子)，以与它们相对于像素化电路的距离D成比例的持续时间漂移。电离电子在特定像素410上的收集能够使得在两个维度上(即作为板404和406的平面的平面Z-X中)对相互作用进行定位。对于由第二块板406形成的电荷收集装置来说，当人们希望通过测量收集到的电荷获得良好的能量分辨率时，Frisch栅是特别有用的。位于Frisch栅后面的电荷收集平板可以被精细地像素化。如果人们希望读取稠密像素化的电荷收集平板，可以求助于ASIC技术。此外，如上所述，从光探测板404检测到闪烁开始测量电离电子405在电离室411中的漂移时间。因此，知道了电离电子的起始时间和漂移时间，可以推导出平行于漂移电场，即在检测器400的厚度中(即沿着y轴)的经过的距离D。因此该距离在检测器400的厚度中对相互作用进行定位。由于像素410的栅406提供了关于对应于其表面区域的两个维度(所示标志的轴X和y)的指示，同时可以容易地确定作为电子在已知电场中所需的漂移时间的函数的距离D并由此确定在所示y轴上的相互作用的位置，因此检测器能够对相互作用位置(即闪烁光子的产生)进行三维测量。通过将上面描述的介质和结构相组合，理论评估确定了光电有效性为57%，能量分辨率为10%，时间分辨率为几纳秒，在三维上相互作用定位的精度为I毫米。应该指出，在例如TMBi的材料中闪烁产率低得多这一事实在这里并不太重要(闪烁的出现才是重要的)，这是因为闪烁仅仅用于确定沿着电场轴的初始电子漂移时间。还应该指出，二维分辨率由像素化分辨率(即位于Frisch栅406后面的电荷收集板上的像素410的尺寸和间隔)提供。因此，符合本发明的检测器表现出比现有检测器更高的效率。本发明能够进行许多改变，特别是在液体中使用的重金属的种类和数量方面，尽管已证明铋是特别有效的候选者。此外，包含重原子的有机分子的结构可以改变典型情况下，它对应于与一个或多个重原子结合的有机配体。配体一般对应于烷基或环烷基链。有利情况下，配体不包含可能诱导分子极化的原子。·此外，这些重原子可以以单核或多核络合物或亚微米尺寸粒子的形式使用。此外也已清楚，符合本发明的检测器可以应用于不同应用，特别是对于大尺寸生物体(人体PET)、中尺寸生物体(人体的一部分的PET)或小尺寸生物体(“小动物” PET)来说，以及以特别有趣的方式，在临床前和药理学研究的背景中执行几个小动物的同时成像。事实上，小动物PET占PET装置的90% ;目前，小动物PET在逐个个体的基础上执行，而符合本发明的检测器通过有利地使用三维定位，在个体从断层扫描图中心移动时，在径向空间分辨率降低的源头处减轻与缺少信息相关的问题，能够对几个个体同时进行PET。
权利要求
1.高能光子(403)检测器(400)，其包括 -光探测器装置(404)； -检测介质(402)，其旨在通过产生电离电子(405)和伴随发光现象的光子(408)来吸收高能光子(403)，通过所述光探测器装置(404)来检测； 所述检测器(400)的特征在于所述检测介质(402)由存在原子序数等于或大于72的重原子(W、Hg、Bi、Pb、Au)的分子形成，使得该检测介质(402)在检测器运行条件下为液态，所述检测器(400)包括 -用于漂移由被吸收的光子(403)产生的电离电子(405)的装置； -收集电荷的装置(406)，其用于在对应于通过所述光探测器装置(404)检测到发光现象的触发时间的基础上，确定所述电子(405)漂移至所述电荷收集装置(406)的时间。
2.权利要求I的光子检测器(400)，其特征在于所述检测介质(402)是非极性的。
3.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述检测介质(402)是质子惰性的。
4.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述重原子(W、Hg、Bi、Pb、Au)占所述分子的大部分含量。
5.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述分子由结合于烷基类型配体的金属原子(W、Hg、Bi、Pb、Au)形成。
6.权利要求5的检测器(400)，其特征在于所述分子是三甲基铋或(CH3)3Bi15
7.前述权利要求任一项的检测器(400)，其特征在于所述检测介质包含闪烁添加剂。
8.权利要求7的光子检测器(400)，其特征在于所述闪烁添加剂是烷烃。
9.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述光探测器装置(404)由下列器件之一形成 -光电倍增管； -雪崩光电二极管； -MMPC或多像素光子计数器。
10.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述电荷收集装置(406)包括 Frisch 栅。
11.前述权利要求任一项的光子检测器(400)，其特征在于所述电荷收集装置(406)包括平板，其配备有能够将漂移电子在所述平板中定位的多个像素。
12.正电子发射断层扫描设备，其包括至少一种权利要求I至11任一项的检测器。
全文摘要
本发明涉及高能光子(403)的检测器(400)，所述检测器包括光探测器装置(404)和旨在吸收高能光子(403)并产生电离电子(405)和伴随发光现象的光子(408)的检测介质(402)，所述电子和光子通过所述光探测器装置(404)检测。所述检测介质(402)由具有原子序数大于或等于72的重原子的分子形成，使得所述检测介质(402)在检测器的运行条件下为液态。所述检测器(400)还包括用于漂移由被吸收的光子(403)产生的电离电子(405)的装置，此外还包括收集电荷的装置(406)，以便在对应于通过所述光探测器装置(404)检测到发光现象的触发时间的基础上，确定将所述电子(405)漂移至所述电荷收集装置(406)的时间。
文档编号G01T1/29GK102884446SQ201180015449
公开日2013年1月16日 申请日期2011年3月18日 优先权日2010年3月22日
发明者D·F·M·伊玛, J·P·雷诺 申请人:法国原子能及替代能源委员会